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由于具有高比表面积及高催化效率，金属催化剂在化学及催化领域受到越来越多的重视。然而，金属催化剂在反复进行的反应过程中容易聚沉，为此，人们不得不利用多孔高分子、树状聚合物、硅氧化合物以及MOFs等介孔材料阻止金属团聚，稳定金属催化的性能。尽管利用不同技术制备的具有微孔、介孔、大孔性质的有序或无序多孔材料可以提高金属催化的性能，但大多数材料在水或有机介质中分散性差、结构不稳定、容易聚沉。除此之外，非均相反应最大的缺点是无法控制反应的进程，反应一旦开始将一直进行，直至结束。

面对这一挑战，中山大学的黄哲钢教授课题组设计合成了基于分子组装的管状催化剂，对C-C键偶联反应实现了很高的催化活性和选择性。相比于一般的非均相催化载体，该超分子催化剂具有实时调控反应进程的功能，并利用超分子组装及解组装的过程明显提高了金属催化剂的重复利用率。作者借助超分子催化剂的可调控性和反应匹配性对多个反应位点进行聚合，成功实现了单向催化。

作为杂环吡啶的衍生物，柔-刚-柔形三嵌段两亲性分子通过亲疏水作用极易形成三元环状结构，并进一步组装成N-修饰的有序介孔。作者在该工作中通过柔性疏水嵌段的支链个数调控相邻环之间的相互扭曲作用，合成了交错堆叠的三明治管状聚集体。相对于传统的扭曲管状聚集结构，三明治的管状介孔呈现出对钯离子的良好配位能力。与Pd²⁺配位的管状介孔在室温、有氧的条件下对卤代苯的C-C键偶联反应具有超强的反应活性，在较短的时间内产率可以达到100%。超分子组装的驱动力是非成键的弱分子间相互作用，通过超分子催化剂的解组装，可以实时对反应进程的监控。解组装-组装的多次重复催化表明，新型的超分子管状催化剂具有良好的重复利用率。但出乎意料的是，合成的催化剂只能对卤代苯呈现出超高的反应活性，对于卤代联苯则无催化功能，表明管状催化剂能够通过自身孔径大小识别反应物的尺寸，从而进行选择性催化。作者利用新型超分子管状介孔材料的超催化性能和识别能力对溴苯与4-溴苯硼酸进行聚合，实现了单一催化，为选择性催化和不对称催化提供了一种切实可行的新手段。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上。该工作的通讯作者黄哲钢教授是中山大学化学学院2015年的海外引进人才，在海外期间主要以构筑多组分超分子体系为出发点，研究复合体系的协同组装（包括溶液、界面组装及固相组装）及组装规律、组装结构与性能的关系，在相关领域发表SCI论文20余篇，包括Science、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Commun. 等。自2015年9月在中山大学工作以来，黄哲钢教授主要围绕超疏水性软介孔材料在超分子组装与功能化、超分子催化、污染物吸附、智能药物输送等相关领域开展工作，该课题组非常欢迎与以上研究方向相关的博士后和研究员加入。

该论文作者为：Shanshan Wu, Dr. Yongguang Li, Siying Xie, Cong Ma, Dr. Joonwon Lim, Prof. Dr. Jiong Zhao, Dae Seok Kim, Minyong Yang, Prof. Dr. Doong Ki Yoon, Prof. Dr. Myongsoo Lee, Prof. Dr. Sang Ouk Kim, Prof. Dr. Zhegang Huang

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Supramolecular Nanotubules as Catalytic Regulator for Pd Cation: Application in Selective Catalysis

Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 11511, DOI: 10.1002/anie.201706373

导师介绍

黄哲钢教授主页

http://ce.sysu.edu.cn//Item/8001.aspx

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